活性炭吸附汽油蒸汽

　　汽油在人類的生活和工業中扮演著重要的角色。尤其是在汽車工業中，汽油燃燒產生的蒸汽被用于驅動發動機。隨著汽車的逐漸普，所以需要控制汽油蒸汽的揮發。為了解決汽油蒸汽帶來的環境問題，我們開發了一種活性炭吸附劑，擁有巨大的表面積，豐富的微孔以及活化的官能團可以有助于增強汽油蒸汽吸附。

　　胺浸漬活性炭樣品

　　將一定量的無煙煤作為活性炭源添加到六亞甲基四胺中，然后充分混合。接下來，將所得產品置于連續N2流下的管式爐中(示意圖1)。然后我們用KOH作為化學活化劑以3/1的比例對所得產物進行化學活化。接下來，所得產品在溫度為120℃的烘箱中干燥24小時。為了去除雜質和未反應的化學試劑，我們用HCl溶液(3M)洗滌樣品6小時，然后用去離子水中和所得產物。隨著原材料和浸漬物的用量(比例4/1)的變化，我們合成了幾個樣品，并將它們表示為浸漬活性炭A-D。為了進一步研究，我們還用了普通活性炭來進行實驗對照。

　　圖1：胺浸漬活性炭樣品制備示意圖。

　　汽油蒸汽在活性炭上的吸附分析

　　我們通過實驗評估了合成和開發的吸附劑吸收汽油蒸汽的性能。為此，進行了不同溫度條件下吸附過程對應的實驗。鑒于通過實驗證明，溫度的增加強調了吸附的功能，并且隨著溫度的升高，蒸汽吸收顯著降低。假設吸收是物理吸附，分子的流動性和碰撞會隨著溫度的升高而增加，這反過來會影響吸收能力。事實上，溫度的升高可以起到驅動力的作用，隨后通過削弱高層的弱范德華相互作用，吸收的分子將被解吸。

　　經過進一步研究，發現活性炭D樣品比其他樣品更能增強汽油蒸汽吸附，這表明表面結構在捕獲分子方面的重要性和關鍵作用，正如預期的增強吸附一樣。事實上，與其他合成樣品相比，活性炭樣品具有更高的表面積和豐富的微介孔，可以顯著提高吸附量圖2。我們還研究了活性炭用量對吸附容量的影響。正如發現的那樣，隨著活性炭的用量增加，蒸汽吸附能力可以進一步提高，這可能是由于通過提高活性炭量，表面積和孔隙反而增加，進而可能有助于增強吸附。鑒于發現隨著活性炭用量比從1增加到4，汽油蒸氣吸附能力提高。

　　圖2：活性炭上汽油吸收的突破曲線。

　　活性炭的可重用性

　　為了研究吸附劑吸收汽油蒸汽的性能，我們進一步評估了樣品在吸附-解吸循環中的可重復使用性。在恒溫下，1小時后，當吸附劑達到飽和狀態時，浸漬再生過程。四個吸附循環后，蒸汽吸附容量為567mg/g，所用吸附劑保持大量吸收分子。HMTA-AC-D樣品表明蒸汽吸收略有減少約0.89%，而活性炭樣品的這一量為7.9%(圖3)。在高循環下，由于孔隙的逐漸破壞和不完全脫氣，吸收量可能會顯著降低。根據我們的發現，與文獻相比，制成的吸附劑在物理和熱學上表現出更高的穩定性。這些結果表明，樣品在回收汽油蒸汽時具有很高的可持續性，可以作為一種有效的吸附劑提出并考慮。

　　圖3：活性炭D和活性炭樣品在四個循環中汽油吸附的可逆性。

　　DFT計算見解

　　進行色散校正的DFT計算以進一步了解汽油分子在活性炭和胺浸漬活性炭吸附劑上的吸附。為了實現這一目標，我們對兩個碳片結構進行了建模，在多孔部位周圍放置了一個硫原子。基于之前的DFT計算，我們模擬了一個能量和有利的配置。由于沿活性炭和胺浸漬活性炭的邊緣存在羥基(OH)，因此還引入了OH部分。此外，六亞甲基四部分由NH2官能團模擬，該官能團最有可能連接到調制結構的乙酰碳原子上。圖4a和b分別描繪了模擬的活性炭和浸漬活性炭吸附劑的優化幾何結構。我們的DFT計算表明，在幾何松弛之后，兩個系統都發生了相當大的扭曲，這主要是由于缺陷的存在。因此，原子電荷在建模系統上的分布不太可能是均勻的。從Hirshfeld電荷密度分析中可以明顯看出這一點，該分析表明缺陷位點周圍的碳原子以及吸附劑結構邊緣的碳原子帶負電。從圖4的分子靜電勢分析也可以看出這一點，它表明活性炭中心空位周圍的碳原子具有負電勢(藍色區域)，表明它們具有與親核反應的能力物種。請注意，添加NH2組會嚴重影響活性炭的MEP，特別是在空置區域。這意味著六亞甲基四胺改性活性炭吸附劑的表面反應性可能大于活性炭的表面反應性。

　　圖4：(a)活性炭和(b)浸漬活性炭吸附劑的優化幾何結構(上圖)和相應的MEP等值面。

　　活性炭吸附汽油蒸汽，為了吸收汽油蒸氣，我們開發并使用了一系列基于活性炭的吸附劑。浸漬活性炭樣品已被證明更有效地吸收汽油蒸汽，我們的研究結果表明，活性炭浸漬胺會增強吸附能力，這主要歸因于在吸附劑表面形成的微介孔。在四個吸收周期后，還有初始吸附的99%，表明吸附劑在再生和利用時吸收蒸汽的高度可重復使用性。為了加深我們對吸附機制的理解，還評估了DFT分析，并根據結果發現了物理吸附，突出了制造的吸附劑的促進再生。鑒于計算發現浸漬活性炭上的吸附能大于活性炭上的吸附能，證實了NH的重要作用確認多層和物理吸附，這反過來可能有助于促進分離過程。總而言之，所開發的吸附劑有助于增強汽油蒸汽吸附，并且在吸附汽油蒸汽方面非常有用。

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